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New insight into the cosolvent effect on the degradation of tetrabromobisphenol A (TBBPA) over millimeter-scale palla...
撰写时间:2020/04/14

  助溶剂在微米级铁钯双金属催化降解TBBPA过程中特殊效应新见解

  四溴双酚a(TBBPA)等新兴持久性有机污染物不断释放进入环境中造成人体健康和环境管理风险,亟需探索有效的污染控制技术。本项目研究人员利用液相直接还原技术成功实现了零价铁的表面贵金属修饰并制备了毫米粒径铁钯双金属催化剂,进一步研究了影响铁钯双金属催化降解TBBPA的主要影响因素,鉴定了TBBPA主要降解产物,探索了助溶剂对于铁钯双金属催化降解TBBPA机理的影响。借助XPS、SEM、EDS和ICP-OES等仪器分析发现,30分钟液相还原反应能够将钯离子完全负载到海绵铁的表面上并制备铁钯双金属催化剂。利用上述铁钯双金属催化降解TBBPA的研究发现,铁钯双金属(钯负载量为0.06%)催化还原TBBPA的去除效率竟然达到了92.2%(120分钟),与相同钯负载量的纳米零价铁去除效率类似(98.2%),远高于纯纳米零价铁的去除效率(44.4%)。其次,助溶剂含量对海绵铁钯双金属催化还原TBBPA反应路径和机理有显著影响。研究发现,TBBPA脱溴反应随着助溶剂含量的增加而明显降低,而脱溴反应路径在纯甲醇体系、二氯甲烷体系和异丙醇体系中均受到显著抑制。借助高分辨飞行时间质谱仪首次鉴定了TBBPA在铁钯双金属催化还原体系中生成了甲氧基反应产物,其生物毒性比母体化合物TBBPA显著降低。综上,本研究极大丰富了毫米粒径海绵铁双金属催化降解TBBPA的理论研究。

 

  图1(a)-(b)铁钯双金属催化降解TBBPA反应60分钟和120分钟HPLC谱图变化;(c)-(f)不同甲醇与水比例对TBBPA脱溴反应产物的影响;不同甲醇与水比例对(g)TBBPA去除率、(h)脱溴反应路径和(i)降解动力学常数的影响

 。ㄎ恼铝唇:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894718321569

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